Настройка кислотности галлуазита с помощью полиионной жидкости для разработки эффективного катализатора превращения фруктозы в 5

Научные отчеты, том 13, Номер статьи: 7663 (2023) Цитировать эту статью

462 доступа

1 Альтметрика

Подробности о метриках

В попытке приготовить недорогой и эффективный кислотный гетерогенный катализатор для превращения фруктозы в 5-гидроксиметилфурфурол в мягких условиях реакции кислотность галлуазита была улучшена путем ковалентной прививки кислой полиионной жидкости. Точнее, галлуазит сначала был функционализирован винилом, а затем полимеризован винилимидазолом и 2-акриламидо-2-метилпропансульфоновой кислотой. Спутывающиеся имидазольные кольца далее превращались в кислые ионные жидкости путем обработки их хлорсерной кислотой. УФ-видимая спектроскопия и уравнение Гаммета подтвердили, что сопряжение кислой полиионной жидкости приводит к увеличению кислотности галлуазита. Исследование эффективности катализатора синтеза 5-гидроксиметилфурфурола и оптимизация параметров реакции показали, что выход 5-гидроксиметилфурфурола составил 97,8% через 30 минут в оптимальных условиях, т.е. при загрузке катализатора 20 мас.% при 70 °С. Примечательно, что катализатор можно было многократно использовать, и его можно было повторно использовать как минимум в семи циклах реакции с незначительной потерей его активности. Кроме того, этот катализатор может также способствовать превращению сахарозы и мальтозы с получением умеренных выходов 5-гидроксиметилфурфурола.

Использование возобновляемых ресурсов считается решением проблемы нехватки традиционных энергетических ресурсов и загрязнения окружающей среды1. Существуют различные виды возобновляемых источников энергии, такие как энергия ветра, океана, солнца и геотермальной энергии, среди которых значительное внимание привлекает биоэнергетика. В этом классе возобновляемых источников энергии биомасса, такая как сельскохозяйственные отходы, растения, древесина и т. д., преобразуется в электричество или топливо, называемое биотопливом2. Принимая во внимание преимущества биотоплива, было предпринято множество попыток разработать биотопливо с характеристиками, конкурирующими с бензином. В этом направлении продвигаются четыре поколения биотоплива2,3,4. Первое поколение биотоплива состоит из спиртового топлива, такого как биоэтанол. Поскольку этот класс биотоплива имеет более низкую энергетическую плотность по сравнению с обычным топливом и страдает от различных технических проблем, было разработано второе поколение биотоплива на основе соединений на основе фурана. К счастью, биотопливо на основе фурана имеет более высокую энергетическую плотность и, что более важно, его можно производить из несъедобных ресурсов, в основном из лигноцеллюлозной биомассы5. Формирование биотоплива на основе фурана состоит из двух основных этапов, а именно превращения лигноцеллюлозной биомассы в соединения платформы, такие как 5-гидроксиметилфурфурол (HMF)6,7,8, после некоторых химических реакций, таких как гидродезоксигенация, с образованием биотоплива, такого как 2 ,5-диметилфуран.

Синтез HMF9,10,11 из углеводов как начальный этап производства биотоплива на основе фурана12 имеет большое значение13,14. Более того, поскольку это ключевое соединение можно использовать для синтеза других химических веществ 15, таких как левулиновая кислота16,17, многие исследовательские группы пытались раскрыть эффективные протоколы синтеза HMF путем разработки различных каталитических систем. На сегодняшний день для этой кислотно-катализируемой реакции разработаны различные катализаторы, такие как катализаторы на основе кислот Льюиса18 и цеолиты H-формы19. В связи с этим в качестве потенциальных кандидатов также можно рассматривать кислотные ионные жидкости (ИЖ). Одним из преимуществ этих органических солей20,21,22,23,24,25,26,27 является то, что их можно легко настроить и спроектировать для конкретной цели28. Кислотные ИЖ также можно получить хлорсульфированием органического фрагмента29. Что еще более интересно, ИЖ можно полимеризовать с образованием полиионных жидкостей, ПИЛ, преимущества которых заключаются в множестве ИЖ. Альтернативно, обычные полимеры можно превратить в PIL путем химической модификации. Кроме того, можно поддерживать IL/PIL на различных вспомогательных материалах, таких как природные глинистые минералы, посредством простых химических реакций, чтобы повысить каталитическую эффективность и стабильность IL/PIL. Природные глинистые минералы, преимущества которых заключаются в доступности, низкой стоимости, а также химической и термической стабильности, являются экономичными и экологически безопасными вспомогательными материалами. Некоторые глинистые минералы, такие как галлуазит (Hal), демонстрируют превосходную эффективность катализа30,31,32,33,34,35,36,37,38. Гал, представляющий собой алюмосиликат с цилиндрической морфологией и противоположно электрически заряженными поверхностями, широко применяется для иммобилизации катализаторов38. Хэл также обладает кислотными свойствами. Однако его кислотность недостаточно сильна, чтобы катализировать превращение углеводов в HMF.